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本文作者：方利江吳有方丁中原馬子龍柳敏高宏作者單位：蘭州大學資源環境學院

持久性有機污染物(POPs)具有高毒性和生物蓄積性，能從水體或土壤中以蒸汽的形式揮發進入大氣，以氣態或顆粒態形式存在．同時由于其難降解性，因而能通過大氣和水體進行長距離輸送而不會被完全降解［1］．南京地區是20世紀50～60年代我國最大的農藥消耗城市之一，且伴隨著經濟和人口的快速增長以及現代化工業的發展，南京地區多環芳烴的污染狀況也開始突顯，在各個環境相中都不同程度的檢測到各類有機氯農藥(OCPs)殘留［2～4］和多環芳烴(PAHs)［5～7］．國內外有學者對持久性有機污染物在區域環境中的長距離輸送潛力進行過研究，任婷、王宣同［8，9］等分別對蘭州和天津地區的部分持久性有機污染物的長距離輸送潛力進行了計算．結果表明，蘭州地區的2，3，7，8-TCDD通過大氣的CTD明顯偏低，為126km，通過水體的CTD明顯偏高，為6633km;而天津地區p，p''''-DDT通過大氣的CTD的結果分布比通過水體的CTD更集中，其均值分別為579km和2254km;Wania等［10］利用TaPL3模型對PBDEs和PCBs的CTD計算發現，包含少量溴原子的PBDEs的CTD與PCBs相當，且溴原子較多的PBDEs的CTD則較?。捎诟餮芯繀^自然地理條件存在差異，因而研究結果不盡相同．

本研究擬以典型有機污染物:p，p''''-DDT［2，2-雙(4-氯苯基)-1，1，1-三氯乙烷，p，p''''-dichlorodiphenyltrichloroethane］，γ-HCH(γ-1，2，3，4，5，6-六氯環己烷，γ-hexachlorocyclohexane)，BaP(苯并［a］芘，benzo［a］pyrene)和HCB(六氯苯，hexachlorobenzene)為對象，運用TaPL3模型，定量表征幾種典型有機污染物在南京地區的長距離輸送潛力，結果對了解其在南京地區的區域環境過程及污染控制都具有一定的理論與實際指導意義，以期為進行環境管理和環境決策提供科學依據．

1材料與方法

1.1研究區概況

南京市位于長江下游中部，江蘇省西南部．市域地理坐標為北緯31°14''''～32°37''''，東經118°22''''～119°14''''，全市行政區域總面積6582km2．與鎮江市、揚州市、常州市及安徽省滁州市、馬鞍山市、宣州市接壤，水域面積達11%以上，屬北亞熱帶濕潤氣候，四季分明，雨水充沛，常年平均降雨量1106.8mm．秦淮河和滁河為南京市境內2條主要的長江支流，其河谷平原為重要農業區．南京地區的土壤在北、中部廣大地區為黃棕壤，南部與安徽省接壤處有小面積的紅壤．

1.2TaPL3模型框架

該模型基于三級穩態多介質逸度模型，以大氣和水體為流動載體，對污染物在環境中的總持久性(POV)及長距離輸送潛力(LRTP)進行估算．模型建立在質量守恒與穩態假設的基礎上，假設污染源向大氣或水體中穩定排放化學物質，強度為1000kg•h－1，忽略通過大氣和水體的水平輸入與輸出．環境中化學物質的消減主要為各環境相中的降解，并且降解量和環境相中的殘留量與排放量保持平衡．化學物質進入環境后，由逸度容量低的環境相向逸度容量高的環境相遷移，最終達到穩定狀態時，化學物質在各環境相中的逸度相等．模型模擬的環境介質主要包括大氣、水體、土壤、沉積物、植物這5個環境主相，其中植物相以蔬菜為研究對象．

1.3模型參數識別

對于在各個環境相中都有分配的第1類化學物質［11］，TaPL3模型共需輸入18項污染物理化性質參數和46項研究區環境參數．各目標污染物理化性質參數見文獻［8，9］．研究區主要環境參數見表1．

2結果與討論

2.1TaPL3模擬結果

表2、3列出了典型有機污染物在大氣和水體介質中的特征遷移距離L，總持久性t，平均“跳躍”次數H，及在各環境相中的黏著度S．其中氣相、水相、土壤相、沉積物相和植物相分別以A、W、S、SED和V表示．從表2和表3分析，BaP和p，p''''-DDT由于在大氣中的半衰期較小，因而其CTD較小，進行長距離輸送的潛力較弱，說明其研究區污染相對較難被擴散，更多的表現為對研究區的近源污染，而其在水中的半衰期較大，因而主要通過水體進行長距離輸送;γ-HCH和HCB由于在大氣和水體中具有較長的半衰期，其CTD較大，長距離遷移潛力則較強，它們能通過大氣和水體擴散到較遠區域，便于污染物的擴散，易于區域遷移而對其他區域環境產生影響．

南京屬北亞熱帶濕潤氣候，常年冬季以東北風為主，夏季以東南風為主，南北跨度為150km，中部東西寬度為50～70km．從模型計算結果分析，p，p''''-DDT，γ-HCH，BaP和HCB通過大氣的CTD分別為255、1858、198和21104km，具有跨區域遷移的能力．夏季對安徽東北部及蘇北部分地區的影響比較大，冬季對安徽東南部地區影響比較大．相對于BaP和p，p''''-DDT，γ-HCH和HCB的遷移距離更長，因而在夏季可能會對河南、山西、陜西等地區產生影響，冬季則會對江西、廣東、廣西等地區有部分影響．通過水體的各化合物的CTD遠遠高于大氣，但由于南京地區河流主要注入東海，因此其影響集中在海洋生態系統．相關研究表明，p，p''''-DDT在南京地區大氣中的含量較低，并且逐年降解趨勢比較明顯［16］，因而從其大氣含量上考慮，p，p''''-DDT遠距離遷移對周邊省市的影響不大．

HCB的總持久性在大氣和水體中較接近，并且普遍高于其他3種有機污染物，其中γ-HCH和BaP在水體中的總持久性近似，在大氣中則比較接近，而其CTD卻相差很大，在一個對數級左右，總持久性和CTD之間并沒有呈現出一定的線性關系．同時由于HCB較低的溶解度和大氣降解速率，其在大氣中不易降解，易于被氣溶膠顆粒所吸附而發生沉降作用，但在高揮發性的作用下，又使其易于進入氣相，因而綜合表現為“跳躍”現象較為明顯．黏著度描述化合物從大氣相中沉降到地表的化合物中，不再返回大氣的那一部分，顯示化合物傾向于留在某個特定地表環境相而不返回大氣相的程度［18］．從表2可知，水對γ-HCH和HCB的黏著度為負值，分別為－2.1和－54.86．說明γ-HCH和HCB傾向于滯留在大氣環境中，并且HCB比γ-HCH更容易存在于大氣中，其通過大氣和水體達到穩態后在大氣中的質量分數也證明這點．通過大氣并達到穩態后HCB在大氣中的質量分數為2.2%，明顯高于p，p''''-DDT(0.067%)，γ-HCH(0.551%)，BaP(0.0748%)，通過水體且達到穩態后其質量分數為1.05%，而p，p''''-DDT、γ-HCH和BaP的質量分數分別為0.0107%、0.1495%和1.45×10－4%．

2.2模型的靈敏度分析

參照Mongan等［19］提出的計算靈敏度系數的方法，以HCB為例，計算了其在研究區分別通過大氣和水體時各個參數對模型輸出結果的相對貢獻．各關鍵參數的代碼見表4，其靈敏度系數見圖1．由圖1可知，辛醇-水分配系數的對數對通過大氣和水體的CTD的負影響較大，分析原因可能是化合物進行長距離輸送時，由于lgKOW值較大，化合物較易進入水體懸浮物、土壤、沉積物、植物等環境介質，導致其在大氣和水體中衰減的速率更快，因而減弱其通過大氣和水體的CTD值．大氣高度、沉積物中水相的體積分數和風速及水體深度、沉積物中水相的體積分數和水體流速分別對HCB通過大氣和水體進行長距離輸送具有正影響．

2.3模型的不確定分析

以HCB為例，運用蒙特卡羅方法對模型進行了不確定分析，模型輸出的大氣和水體的CTD值符合正態分布規律，見圖2．從模型輸出結果的分布可知，通過大氣的CTD對數值主要分布于區間4.05～4.42之間，小于研究區實際計算的對數值4.32．原因主要是通過大氣的CTD的關鍵參數中，起負影響作用的參數占主導地位，在這些參數的影響下，使模型輸出結果大部分偏小于實際值．而通過水體的CTD由于關鍵參數的正影響作用比較大，使得模型不確定對數值主要分布于4.17～4.88，高于實際通過水體的計算對數值4.28．

2.4與國內外研究比較

Beyer［20］利用模型計算得到的HCB通過大氣和水體的CTD和本研究相比較，計算結果比較接近，均小于1個對數單位．其中南京地區HCB的LA低于Beyer的計算結果0.72個對數級，而LW則高于0.87個對數級．分析原因主要是Beyer計算時所需的環境參數為“EQC標準環境”，而非實際環境參數［21］．對模型結果影響較大的風速，水體流速，水體深度等環境參數，EQC環境和南京地區有較大差別，分別為14.4km•h－1和9.00km•h－1，3.6km•h－1和4.68km•h－1，20m和2.48m．而從靈敏度分析結果可知，南京地區的環境參數對LA和LW值的影響比理化參數大(表5)．蘭州地區的HCB計算結果則與本研究相似，南京地區略高于蘭州地區，其LA和LW值分別相差0.20和0.06個對數級．

3結論

(1)BaP和p，p''''-DDT在大氣中的CTD較小，污染不易擴散，其主要表現為通過水體進行長距離輸送，而γ-HCH和HCB則更傾向于通過大氣和水體進行長距離輸送，利于在研究區的擴散．

(2)p，p''''-DDT、γ-HCH，BaP和HCB夏季對安徽東北部及蘇北部分地區的影響比較大，冬季對安徽東南部地區影響比較大．由于γ-HCH和HCB的大氣遷移距離更長，因而在夏季可能會對河南、山西、陜西等地區產生影響，冬季則會對江西、廣東、廣西等地區有部分影響．

(3)水對γ-HCH和HCB的黏著度為負值，分別為－2.1和－54.86．表明γ-HCH和HCB傾向于滯留在大氣環境中．通過大氣和水體并達到穩態后在大氣中的質量分數明顯高于p，p''''-DDT和BaP．